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文章题目：Harnessing Pseudo-Jahn-Teller Disordering of Monoclinic Birnessite for Excited Interfacial Polarization and Local Magnetic Domains
作者： Xiaogu Huang,* Gaoyuan Yu, Bin Quan, Jing Xu, Guomin Sun, Gaofeng Shao,Qinghua Zhang,* Tengchao Guo, Jiaping Guan, Mingji Zhang, Xiaohui Zhu, and Lin Gu*
关键词：birnessite; interfacial polarization; magnetic domains; pseudo-Jahn-Teller distortion
引用信息：Huang X, Yu G, Quan B, Xu J, Sun G, Shao G, Zhang Q, Guo T, Guan J, Zhang M, Zhu X, Gu L. Harnessing Pseudo-Jahn-Teller Disordering of Monoclinic Birnessite for Excited Interfacial Polarization and Local Magnetic Domains. Small Methods. 2023 Sep;7(9):e2300045. doi: 10.1002/smtd.202300045.
一、图文摘要
二、前言
多晶型物的对称性是决定固有晶格性质的最重要元素之一。由于Mn4+离子的电子结构t2g3eg0，MnO2主体趋向于高对称性的MnO6八面体，呈现出有序结构，伴随着较差的极化损耗，限制了其在高性能微波吸收体中的应用。 在这篇工作中首次报道了单斜水钠锰矿MnO2主体中具有丰富自形成界面和局部磁畴的伪Jahn-Teller (PJT) 畸变和PJT 无序设计。 PJT变形可以产生不对称的MnO 6八面体，诱导界面的形成并增加晶格中的电子自旋磁矩。 所得的具有 PJT 畸变和 PJT 无序的水钠锰矿1.7 mm的超低厚度下具有-42.5 dB的出色反射损耗值，主要来自激发的界面极化和磁损耗。这项工作展示了一种调节水钠锰矿晶格结构以提高微波吸收性能的有效方法。
三、文章内容概括。
为了深入了解 S1-S4 样品的电子结构，在逆部分荧光产率 (FY) 模式下进行了 Mn L3-edge X射线吸收光谱 (XAS) 测量。图 1b 显示了位于 640 和 643 eV 的两个特征峰，对应于t2g和eg波段。XAS模式证明了S1-S4样品中主要Mn4+离子的存在，与S2-S4样品相比，S1样品Mn3+/Mn4+比略有增加。
有趣的是，S2-S4样品在t2g波段顶部或eg波段底部的小峰，位于图1b中≈641.1 eV，与S1样品相比逐渐减小。该峰的降低源于从 O 2p 到 Mn 3d 轨道的弱电子转移（图1a），对应于 Mn 4+的伪 Jahn-Teller 失真]进一步进行了原子对分布函数 (PDF) 分析，以衡量 S1-S4 样品中的 Mn-O 键长失真。如图 1c 所示，S1 样本显示了由于没有 PJT 扭曲的对称八面体而导致的短和非扭曲的 Mn-O (1.91 Å) 和 Mn-Mn (2.89 Å) 键长。虽然根据XANES和XAS结果，S3和S4样品的平均Mn氧化态较高，但由于Mn4+离子的PJT畸变，PDF数据的平均Mn-O (1.93和1.95 Å)和Mn-Mn (2.93和2.94 Å)键长均较长，且额外的畸变Mn-O (2.19和2.21Å)键长。此外，由于部分 Mn 离子迁移到层间，S2-S4 样品中出现了 ≈3.5 Å 的 Mn-Mn 层间键长，即形成长程 Mn 无序。
图1.伪 Jahn-Teller 失真和结构分析。a) 本征和激发 Mn4+态中不同电子结构的示意图。b)逆部分FY模式下S1-S4样品的Mn L3边XAS模式。c) S1-S4 样本的 PDF。
图2. 微波吸收机理。a-c) S1-S3样品的阻抗匹配曲线。d-f) S1-S3样品的RCS模拟图像。g)激发界面极化和磁损耗的PJT畸变和PJT无序机理
这些结果表明 S1 样本在没有无序 Mn的情况下表现出完美的结构排序，在没有 PJT失真的情况下仅表现出较差的反射损失能力。更重要的是，正如 XAS、Raman 和 STEM 结果所证实的那样，S3样本呈现出许多自形成界面和局部磁场，这可以显着提高界面极化和磁损失。
四、重要结论
总之，通过 PJT 扭曲和 PJT 无序设计策略证明了单斜双晶石系列中丰富的自形成界面和局部磁场。PJT畸变可以减少对称的MnO6八面体并增加未配对的电子，导致畸变晶格中的电子自旋磁矩增加，随后在双晶石中发生许多无序Mn离子，形成丰富的堆叠断层/界面和局部磁场。特别是，在S3样品中观察到 EAB为3.8 GHz的最佳RL值，超薄厚度为1.7mm。归因于激发的界面极化和磁损失，以及环境可持续性和低成本，水钠锰矿作为实际应用的微波吸收材料具有竞争力。重要的是，本工作的发现提供了对伪Jahn−Teller失真设计的洞察，以控制多晶型中的对称性，以改进微波吸附。
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